В самом начале Радиевый институт состоял из трех отделов. Геолого-минералогический возглавлял Владимир Иванович Вернадский, по совместительству директор института, химический — Виталий Георгиевич Хлопин, физический — Лев Владимирович Мысовский.
Сохранилось обращение Владимира Вернадского к заведующему петроградским Управлением научными учреждениями: жалуется, что забор, выходящий на Лицейскую улицу, расхищен за зиму на дрова красноармейцами из близлежащих казарм и жителями соседних домов, что унесли даже деревянные ворота. Академик просит отпустить средства на покупку колючей проволоки, так как «обыкновенные замки и двери нельзя считать препятствием, когда снимают целые ворота».
Первые сотрудники Радиевого института в нем не только работали, но и жили. В квартире № 8 главного корпуса — кабинет Виталия Хлопина, который фактически руководил институтом с середины 1922 года.
Вернадский вскоре после основания института на несколько лет уехал работать во Францию. В кабинете стоит знаменитый диван. Радий был валютным товаром, его продавали за рубеж за валюту. Когда курьер привозил с завода радиевые препараты, он мог отдать их только директору института, никому другому. Если директора не было, он должен был, не выпуская саквояж из рук, сидеть на этом диване и дожидаться.
В квартире № 10 жил знаменитый физик Георгий Гамов, автор теории альфа-распада атомных ядер и основоположник теории горячей Вселенной.
В квартире № 5 проживал начальник физического отдела Лев Мысовский с женой, кухаркой и пуделем. В 1937 году у них в гостиной запустили первый в Европе и самый большой на момент строительства циклотрон в мире. В подвале — экспериментальный зал. Первую защиту от нейтронов сделали из сырых дров. Правда, некоторые соседи были недовольны: электромагнитные волны от машины давали помехи и мешали слушать радио, а позднее и смотреть телевизор.